Item


Development of new reusable materials based on Ru complexes with catalytic activity for olefin epoxidation and nitrile hydration

In this thesis we present the synthesis and characterization of different types of ruthenium complexes containing N-donor ligands together with dmso, Cl and H2O ligands, along with their complete characterization through spectroscopic and electrochemical techniques. The complexes have been evaluated as catalysts for olefin epoxidation and nitrile hydration in homogeneous phase. On the other hand, taking into account the importance and advantages of the heterogeneous catalysis, we have carried out the immobilization of some of these complexes on silica-type supports and we have evaluated their catalytic activity, comparing them with the analogous homogeneous systems. It is outstanding the activity of complexes with dmso and pyrazolyl ligands in nitrile hydration to the amide products using water as solvent. The heterogeneous Ru-OH2 systems have been tested in olefin epoxidation and have been reused for several runs maintaining high values of selectivity for the epoxide.

En aquesta tesi es presenta la síntesi de diferents tipus de complexos de ruteni que contenen lligands N-donadors en combinació amb lligands dmso, Cl i H2O, i la seva completa caracterització mitjançant tècniques espectroscòpiques i electroquímiques. Els complexos han estat avaluats com a catalitzadors en epoxidació d’olefines i hidròlisi de nitrils en fase homogènia. Per altra banda, tenint en compte la importància i els avantatges de la catàlisi heterogènia, s’ha dut a terme la immobilització d’alguns d’aquests complexos sobre suports tipus sílice i se n’ha avaluat l’activitat catalítica, comparant-los amb els anàlegs en fase homogènia. És destacable l’activitat dels complexos amb lligands dmso i pirazole en la hidròlisi de nitrils a amides en aigua com a dissolvent. Els sistemes Ru-OH2 heterogenis s’han avaluat en l’epoxidació d’olefines i s’han pogut reutilitzar durant diversos cicles mantenint alts valors de selectivitat per l’epòxid.

Universitat de Girona

Other contributions: Universitat de Girona. Departament de Química
Author: Ferrer Vall-llosada, Íngrid
Date: 2015 July 16
Abstract: In this thesis we present the synthesis and characterization of different types of ruthenium complexes containing N-donor ligands together with dmso, Cl and H2O ligands, along with their complete characterization through spectroscopic and electrochemical techniques. The complexes have been evaluated as catalysts for olefin epoxidation and nitrile hydration in homogeneous phase. On the other hand, taking into account the importance and advantages of the heterogeneous catalysis, we have carried out the immobilization of some of these complexes on silica-type supports and we have evaluated their catalytic activity, comparing them with the analogous homogeneous systems. It is outstanding the activity of complexes with dmso and pyrazolyl ligands in nitrile hydration to the amide products using water as solvent. The heterogeneous Ru-OH2 systems have been tested in olefin epoxidation and have been reused for several runs maintaining high values of selectivity for the epoxide.
En aquesta tesi es presenta la síntesi de diferents tipus de complexos de ruteni que contenen lligands N-donadors en combinació amb lligands dmso, Cl i H2O, i la seva completa caracterització mitjançant tècniques espectroscòpiques i electroquímiques. Els complexos han estat avaluats com a catalitzadors en epoxidació d’olefines i hidròlisi de nitrils en fase homogènia. Per altra banda, tenint en compte la importància i els avantatges de la catàlisi heterogènia, s’ha dut a terme la immobilització d’alguns d’aquests complexos sobre suports tipus sílice i se n’ha avaluat l’activitat catalítica, comparant-los amb els anàlegs en fase homogènia. És destacable l’activitat dels complexos amb lligands dmso i pirazole en la hidròlisi de nitrils a amides en aigua com a dissolvent. Els sistemes Ru-OH2 heterogenis s’han avaluat en l’epoxidació d’olefines i s’han pogut reutilitzar durant diversos cicles mantenint alts valors de selectivitat per l’epòxid.
Format: application/pdf
Other identifiers: Gi. 1929-2015
http://hdl.handle.net/10803/322785
Document access: http://hdl.handle.net/10256/11645
Language: eng
Publisher: Universitat de Girona
Rights: L’accés als continguts d’aquesta tesi queda condicionat a l’acceptació de les condicions d’ús establertes per la següent llicència Creative Commons: http://creativecommons.org/licenses/by/3.0/es/
Subject: Ru
Ruthenium complexes
Complexos de Ruteni
Complejos de Rutenio
Catàlisi
Catálisis
Catalysis
Lligands dmso
dmso ligands
Ligandos dmso
Epoxidació d’olefines
Olefin epoxidation
Epoxidación de olefinas
Hidròlisi de nitrils
Nitrile hydration
Hidratación de nitrilo
Suports tipus sílice
Silica supports
Soportes de sílice
546 - Química inorgànica
Title: Development of new reusable materials based on Ru complexes with catalytic activity for olefin epoxidation and nitrile hydration
Type: info:eu-repo/semantics/doctoralThesis
Repository: DUGiDocs

Subjects

Authors