Item


Synthesis and applications of large supramolecular nanocapsules: matryoshka-type masks, higher fullerene C84 purification and stabilization of metallic clusters and sub-nanoparticles

The development of supramolecular assemblies with big cavities is important to recognize specific guests or infer a chemo- or regioselective chemistry, in analogy to natural enzymes. The objective of this thesis was to design, synthesize and characterize new 3D supramolecular nanocapsules bearing large cavities to use them in different applications. Four new self-assembled nanocapsules were developed by self-assembly of Zn-TCPP with pTp or ppp (diarylalkyne- or terphenyl-based) macrocyclic ligands complexed with Pd or Cu, which lead to two different cavity sizes depending on the selected ligand. Then, host-guest studies for each nanocapsule were performed with different guests including fullerene-C60, the C60⸦[10]CPP complex, higher fullerenes and the azafullerene-(C59N)2. Furthermore, the synthesis of metallic nanoparticles was investigated in the presence of supramolecular nanocapsules

El desenvolupament d’assemblatges supramoleculars amb cavitats grans és important per tal de reconèixer substrats específics o inferir un control en la quimio- o regioselectivitat d’un procés químic, en analogia als enzims naturals. L’objectiu d’aquesta tesi era dissenyar, sintetitzar i caracteritzar noves nanocàpsules supramoleculars 3D amb grans cavitats per utilitzar-les en diferents aplicacions. En concret quatre noves nanocapsules autoensamblades van ser desenvolupades. L’autoensamblatge de Zn-TCPP amb lligands macrocíclics pTp o ppp (basats en diarilalquí o terfenil, respectivament) complexats amb Pd o Cu va donar lloc a dos mides diferents de cavitat depenent del lligand. Seguidament, es van realitzar estudis d’afinitat per a cada nanocàpsula amb diferents substrats, incloent ful·lerè-C60, el complex C60⸦[10]CPP, ful·lerens d’ordre superior i l’azaful·lerè-(C59N)2. A més, s’ha investigat la síntesi de nanopartícules metàl·liques en presència de nanocàpsules supramoleculars

Programa de Doctorat en Química

Universitat de Girona

Manager: Ribas Salamaña, Xavi
Agencia Estatal de Investigación
Other contributions: Universitat de Girona. Departament de Química
Universitat de Girona. Institut de Química Computacional i Catàlisi
Author: Ubasart Clarà, Ernest
Date: 2022 October 28
Abstract: The development of supramolecular assemblies with big cavities is important to recognize specific guests or infer a chemo- or regioselective chemistry, in analogy to natural enzymes. The objective of this thesis was to design, synthesize and characterize new 3D supramolecular nanocapsules bearing large cavities to use them in different applications. Four new self-assembled nanocapsules were developed by self-assembly of Zn-TCPP with pTp or ppp (diarylalkyne- or terphenyl-based) macrocyclic ligands complexed with Pd or Cu, which lead to two different cavity sizes depending on the selected ligand. Then, host-guest studies for each nanocapsule were performed with different guests including fullerene-C60, the C60⸦[10]CPP complex, higher fullerenes and the azafullerene-(C59N)2. Furthermore, the synthesis of metallic nanoparticles was investigated in the presence of supramolecular nanocapsules
El desenvolupament d’assemblatges supramoleculars amb cavitats grans és important per tal de reconèixer substrats específics o inferir un control en la quimio- o regioselectivitat d’un procés químic, en analogia als enzims naturals. L’objectiu d’aquesta tesi era dissenyar, sintetitzar i caracteritzar noves nanocàpsules supramoleculars 3D amb grans cavitats per utilitzar-les en diferents aplicacions. En concret quatre noves nanocapsules autoensamblades van ser desenvolupades. L’autoensamblatge de Zn-TCPP amb lligands macrocíclics pTp o ppp (basats en diarilalquí o terfenil, respectivament) complexats amb Pd o Cu va donar lloc a dos mides diferents de cavitat depenent del lligand. Seguidament, es van realitzar estudis d’afinitat per a cada nanocàpsula amb diferents substrats, incloent ful·lerè-C60, el complex C60⸦[10]CPP, ful·lerens d’ordre superior i l’azaful·lerè-(C59N)2. A més, s’ha investigat la síntesi de nanopartícules metàl·liques en presència de nanocàpsules supramoleculars
Programa de Doctorat en Química
Other identifiers: http://hdl.handle.net/10803/687537
Document access: http://hdl.handle.net/10256/22577
Language: eng
Publisher: Universitat de Girona
Collection: info:eu-repo/grantAgreement/AEI/Plan Estatal de Investigación Científica y Técnica y de Innovación 2017-2020/PID2019-104498GB-I00/ES/NANOCAPSULAS COMO PLATAFORMAS SUPRAMOLECULARES PARA LA FUNCIONALIZACION REGIOSELECTIVA DE FULLERENOS Y CATALISIS EN EL ESPACIO CONFINADO/
Rights: L’accés als continguts d’aquesta tesi queda condicionat a l’acceptació de les condicions d’ús establertes per la següent llicència Creative Commons: http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/
Subject: Funcionalització regioselectiva de C60
Funcionalización regioselectiva de C60
Regioselective functionalization of C60
Estretègia de màscara supramolecular
Estretgia de máscara supramolecular
Supramolecular mask strategy
Derivats de ful·lerè
Derivados de fullereno
Fullerene derivatives
Química amfitrió-convidat
Química anfitrión-invitado
Host-guest chemistry
Purificació supramolecular de C84
Purificación supramolecular de C84
Supramolecular purification of C84
Estabilització supramolecular de nanopartícules metàl·liques
Estabilitzación supramolecular de nanopartículas metálicas
Supramolecular stabilization of metallic nanoparticles
Nanocàpsules supramoleculars prismàtiques tetragonals autoensamblades
Nanocápsulas supramoleculares prismáticas tetragonales autoensambladas
Self-assembled tetragonal prismatic supramolecular nanocapsules
546
Title: Synthesis and applications of large supramolecular nanocapsules: matryoshka-type masks, higher fullerene C84 purification and stabilization of metallic clusters and sub-nanoparticles
Type: info:eu-repo/semantics/doctoralThesis
Repository: DUGiDocs

Subjects

Authors