DUGi

Predictive catalysis to induce experimental catalytic efficiency

http://dugi.udg.edu/item/http:@@@@hdl.handle.net@@10256@@28430

ENG-Predictive chemistry is emerging as a key tool for the development of new reactions and catalysts. This field combines computational models with experiments to design and optimize chemical processes in a rational way, anticipating results before laboratory testing. Despite recent progress, important challenges remain, such as reliably linking predictions with experimental data, applying these methods to more complex systems, and developing new strategies for molecular design. This thesis addresses these challenges by applying predictive chemistry to a wide range of catalytic reactions, including both metal-catalyzed and metal-free systems. It begins with a review of predictive catalysis principles, recent trends, and the conceptual framework underlying the work. Computational studies provide detailed insights into reaction mechanisms and trends in reactivity, demonstrating that models can generate reliable predictions while complementing experiments for validation and refinement. Building on this foundation, inverse design strategies are implemented to identify molecular structures with optimal properties for specific reactions. Computational screening and property-based optimization algorithms expand the design space and accelerate the discovery of efficient catalysts. Finally, predictive chemistry methodologies are extended to heterogeneous systems, such as surfaces and solid materials, illustrating the versatility and broad applicability of these tools across different catalytic environments. The results of this thesis highlight how combining theoretical models and experimental data can guide the discovery and development of new catalysts, offering opportunities for innovation in chemistry and industrial processes. Moreover, the thesis demonstrates that predictive chemistry not only enhances understanding of chemical processes but also enables the design and prediction of reactivity more efficiently, accelerating research and reducing experimental resource use

CAT- La química predictiva està emergint com una eina fonamental per al desenvolupament de noves reaccions i catalitzadors. Aquesta disciplina combina models computacionals amb experiments per dissenyar i optimitzar processos químics de manera racional, anticipant els resultats abans de provar-los al laboratori. Tot i els avenços recents, encara hi ha reptes importants, com connectar de manera fiable les prediccions amb les dades experimentals, aplicar aquestes metodologies a sistemes més complexos i desenvolupar noves estratègies de disseny molecular. Aquesta tesi aborda aquests reptes aplicant eines de química predictiva a una àmplia gamma de reaccions catalítiques, incloent tant sistemes catalitzats per metalls com sistemes lliures de metalls. Inicialment, es revisen els principis de la catàlisi predictiva, les tendències recents i el marc conceptual que sustenta el treball. Els estudis computacionals realitzats permeten comprendre amb detall els mecanismes de reacció i les tendències de reactivitat, mostrant que els models poden generar prediccions fiables i, alhora, complementar els experiments per validar i millorar aquestes prediccions. A partir d’aquesta base, es desenvolupen estratègies de disseny invers per identificar estructures moleculars amb propietats òptimes per a reaccions concretes. Mitjançant cribratges computacionals i algoritmes d’optimització basats en propietats, aquest enfocament amplia l’espai de disseny i accelera la identificació de catalitzadors eficients. Finalment, les metodologies de química predictiva es traslladen a sistemes heterogenis, com superfícies i materials sòlids, demostrant que aquestes eines són versàtils i aplicables a diferents entorns catalítics. Els resultats d’aquesta tesi subratllen com la combinació de models teòrics i dades experimentals pot guiar el descobriment i desenvolupament de nous catalitzadors, oferint noves oportunitats per a la innovació en química i en processos industrials. A més, la tesi mostra que la química predictiva no només ajuda a comprendre millor els processos químics, sinó que també permet preveure i dissenyar reactivitats de manera més eficient, accelerant la recerca i reduint l’ús de recursos experimentals

Programa de Doctorat en Química

Universitat de Girona