Ítem


Managanese and dicopper complexes for bioinspired oxidation reactions: catalytic and mechanistic studies on C-H and C=C oxidations

Enzymes are high-weight molecules which catalyze most of the metabolic processes in living organisms. Very often, these proteins contain one or more 1st row transition metal ions in their active center (Fe, Cu, Co, Mn, Zn, etc.), and are known as metalloenzymes or metalloproteins. Among these, metalloenzymes that activate molecular oxygen and use it as terminal oxidant stand out because of the wide range of catalyzed reactions and their exquisite selectivity. In this PhD dissertation we develop low-weight synthetic bioinspired complexes that can mimic structural and/or functional features of the active center of oxigenases. In the first part, we describe the use of unsymmetric dinuclear Cu complexes which are capable of performing the oxidation of phenols and phenolates in a analogous manner of the tyrosinase protein. In the second part, we describe the use of mononuclear manganese complexes in the oxidation of alcanes and alquenes.

Els enzims són molècules d’elevat pes molecular que catalitzen la majoria de processos metabòlics en els éssers vius. Sovint aquestes proteïnes contenen un o diversos ions metàl•lics de la 1a sèrie de transició en el seu centre actiu (Fe, Cu, Co, Mn, Zn, etc.), essent anomenats metal•loenzims o metal•loproteïnes. D’aquests, els metal•loenzims que activen la molècula d’oxigen i l’utilitzen com a oxidant ressalten per la varietat de reaccions catalitzades i la seva exquisida selectivitat. En aquesta tesi doctoral, desenvolupem complexos de baix pes molecular que puguin mimetitzar estructural i/o funcionalment els centres actius de les oxigenases. En una primera part, es descriu la utilització de complexos assimètrics dinuclears de Cu capaços de dur a terme l’oxidació de fenols i fenolats de manera similar a la proteïna tirosinasa. En una segona part, es descriu l’ús de complexos mononuclears de manganès per a l’oxidació d’alcans i alquens.

Universitat de Girona

Altres contribucions: Universitat de Girona. Departament de Química
Autor: Garcia Bosch, Isaac
Data: 20 desembre 2011
Resum: Enzymes are high-weight molecules which catalyze most of the metabolic processes in living organisms. Very often, these proteins contain one or more 1st row transition metal ions in their active center (Fe, Cu, Co, Mn, Zn, etc.), and are known as metalloenzymes or metalloproteins. Among these, metalloenzymes that activate molecular oxygen and use it as terminal oxidant stand out because of the wide range of catalyzed reactions and their exquisite selectivity. In this PhD dissertation we develop low-weight synthetic bioinspired complexes that can mimic structural and/or functional features of the active center of oxigenases. In the first part, we describe the use of unsymmetric dinuclear Cu complexes which are capable of performing the oxidation of phenols and phenolates in a analogous manner of the tyrosinase protein. In the second part, we describe the use of mononuclear manganese complexes in the oxidation of alcanes and alquenes.
Els enzims són molècules d’elevat pes molecular que catalitzen la majoria de processos metabòlics en els éssers vius. Sovint aquestes proteïnes contenen un o diversos ions metàl•lics de la 1a sèrie de transició en el seu centre actiu (Fe, Cu, Co, Mn, Zn, etc.), essent anomenats metal•loenzims o metal•loproteïnes. D’aquests, els metal•loenzims que activen la molècula d’oxigen i l’utilitzen com a oxidant ressalten per la varietat de reaccions catalitzades i la seva exquisida selectivitat. En aquesta tesi doctoral, desenvolupem complexos de baix pes molecular que puguin mimetitzar estructural i/o funcionalment els centres actius de les oxigenases. En una primera part, es descriu la utilització de complexos assimètrics dinuclears de Cu capaços de dur a terme l’oxidació de fenols i fenolats de manera similar a la proteïna tirosinasa. En una segona part, es descriu l’ús de complexos mononuclears de manganès per a l’oxidació d’alcans i alquens.
Format: application/pdf
Altres identificadors: DL Gi.250-2012
http://hdl.handle.net/10803/78940
Accés al document: http://hdl.handle.net/10256/4720
Llenguatge: eng
Editor: Universitat de Girona
Drets: ADVERTIMENT. L’accés als continguts d’aquesta tesi doctoral i la seva utilització ha de respectar els drets de la persona autora. Pot ser utilitzada per a consulta o estudi personal, així com en activitats o materials d’investigació i docència en els termes establerts a l’art. 32 del Text Refós de la Llei de Propietat Intel·lectual (RDL 1/1996). Per altres utilitzacions es requereix l’autorització prèvia i expressa de la persona autora. En qualsevol cas, en la utilització dels seus continguts caldrà indicar de forma clara el nom i cognoms de la persona autora i el títol de la tesi doctoral. No s’autoritza la seva reproducció o altres formes d’explotació efectuades amb finalitats de lucre ni la seva comunicació pública des d’un lloc aliè al servei TDX. Tampoc s’autoritza la presentació del seu contingut en una finestra o marc aliè a TDX (framing). Aquesta reserva de drets afecta tant als continguts de la tesi com als seus resums i índexs.
Matèria: Mechanistic studies
Estudis mecanístics
Estudios mecanísticos
Bioinspired catalysis
Catàlisi bioinspirada
Catálisis bioinspirada
Manganese
Manganès
Manganeso
Oxidation
Oxidació
Oxidación
Copper
Coure
Cobre
54 - Química
Títol: Managanese and dicopper complexes for bioinspired oxidation reactions: catalytic and mechanistic studies on C-H and C=C oxidations
Tipus: info:eu-repo/semantics/doctoralThesis
Repositori: DUGiDocs

Matèries

Autors