Item


Theoretical study of water oxidation and reduction mechanisms by aminopyridine first row transition metal catalysts

One of the major current scientific goals is the development of renewable energy sources. An effective alternative to fossil fuels consists in the conversion of the sunlight energy into chemical fuels. The molecular hydrogen from water is considered the most promising energy carrier. In the natural photosynthesis the solar energy is stored into the carbohydrate chemical bonds derived from water and CO2. The key step of this process is the photo-oxidation of H2O molecules into O2, which provides the protons and electrons needed to produce H2. A detailed knowledge of the reaction mechanisms results essential to enhance the catalytic performance and to ensure the compatibility of the water oxidation and proton reduction catalysts. In this thesis, the key steps of the water oxidation and proton reduction reactions catalyzed by a group of metal complexes and the catalysts structural features that benefit both processes are studied using computational tools

Un dels grans reptes actuals consisteix en el desenvolupament de fonts d’energia renovables. Una alternativa eficaç als combustibles fòssils consisteix en la conversió de l’energia solar en combustibles químics. L’hidrogen molecular provinent de l’aigua és considerat el portador d’energia més prometador. En la fotosíntesi natural l’energia solar és emmagatzemada en els enllaços químics dels carbohidrats obtinguts a partir d’aigua i CO2. L’etapa clau del procés és la foto-oxidació de l’aigua en O2, que aporta els protons i electrons necessaris per produir H2. El coneixement detallat del mecanisme de reacció resulta essencial per millorar el rendiment catalític i assegurar la compatibilitat dels catalitzadors d’oxidació de l’aigua i reducció de protons. En aquesta tesi, les etapes fonamentals del mecanisme de les reaccions d’oxidació de l’aigua o la reducció de protons catalitzades per un grup de complexos metàl·lics i les característiques estructurals dels catalitzadors que beneficien ambdues reaccions són estudiades utilitzant eines computacionals

Universitat de Girona

Manager: Lloret Fillol, Julio
Luis Luis, Josep Maria
Other contributions: Universitat de Girona. Institut de Química Computacional i Catàlisi
Universitat de Girona. Departament de Química
Author: Acuña-Parés, Ferran
Abstract: One of the major current scientific goals is the development of renewable energy sources. An effective alternative to fossil fuels consists in the conversion of the sunlight energy into chemical fuels. The molecular hydrogen from water is considered the most promising energy carrier. In the natural photosynthesis the solar energy is stored into the carbohydrate chemical bonds derived from water and CO2. The key step of this process is the photo-oxidation of H2O molecules into O2, which provides the protons and electrons needed to produce H2. A detailed knowledge of the reaction mechanisms results essential to enhance the catalytic performance and to ensure the compatibility of the water oxidation and proton reduction catalysts. In this thesis, the key steps of the water oxidation and proton reduction reactions catalyzed by a group of metal complexes and the catalysts structural features that benefit both processes are studied using computational tools
Un dels grans reptes actuals consisteix en el desenvolupament de fonts d’energia renovables. Una alternativa eficaç als combustibles fòssils consisteix en la conversió de l’energia solar en combustibles químics. L’hidrogen molecular provinent de l’aigua és considerat el portador d’energia més prometador. En la fotosíntesi natural l’energia solar és emmagatzemada en els enllaços químics dels carbohidrats obtinguts a partir d’aigua i CO2. L’etapa clau del procés és la foto-oxidació de l’aigua en O2, que aporta els protons i electrons necessaris per produir H2. El coneixement detallat del mecanisme de reacció resulta essencial per millorar el rendiment catalític i assegurar la compatibilitat dels catalitzadors d’oxidació de l’aigua i reducció de protons. En aquesta tesi, les etapes fonamentals del mecanisme de les reaccions d’oxidació de l’aigua o la reducció de protons catalitzades per un grup de complexos metàl·lics i les característiques estructurals dels catalitzadors que beneficien ambdues reaccions són estudiades utilitzant eines computacionals
Document access: http://hdl.handle.net/2072/298743
Language: eng
Publisher: Universitat de Girona
Rights: ADVERTIMENT. L’accés als continguts d’aquesta tesi doctoral i la seva utilització ha de respectar els drets de la persona autora. Pot ser utilitzada per a consulta o estudi personal, així com en activitats o materials d’investigació i docència en els termes establerts a l’art. 32 del Text Refós de la Llei de Propietat Intel·lectual (RDL 1/1996). Per altres utilitzacions es requereix l’autorització prèvia i expressa de la persona autora. En qualsevol cas, en la utilització dels seus continguts caldrà indicar de forma clara el nom i cognoms de la persona autora i el títol de la tesi doctoral. No s’autoritza la seva reproducció o altres formes d’explotació efectuades amb finalitats de lucre ni la seva comunicació pública des d’un lloc aliè al servei TDX. Tampoc s’autoritza la presentació del seu contingut en una finestra o marc aliè a TDX (framing). Aquesta reserva de drets afecta tant als continguts de la tesi com als seus resums i índexs.
Subject: Tesis i dissertacions acadèmiques
Water oxidation
Oxidació de l’aigua
Oxidación del agua
Proton reduction
Reducció de protons
Reducción de protones
Iron
Ferro
Hierro
Aminopyridine
Aminopyridina
DFT
Density functional theory
Teoria del funcional de la densitat
Teoría del funcional de la densidad
Reaction mechanisms
Mecanismes de reacció
Mecanismos de reacción
54 - Química
Title: Theoretical study of water oxidation and reduction mechanisms by aminopyridine first row transition metal catalysts
Type: info:eu-repo/semantics/doctoralThesis
Repository: Recercat

Subjects

Authors


Warning: Unknown: write failed: No space left on device (28) in Unknown on line 0

Warning: Unknown: Failed to write session data (files). Please verify that the current setting of session.save_path is correct (/var/lib/php5) in Unknown on line 0